https://repositorio.ufjf.br/jspui/handle/ufjf/17192
Fichero | Descripción | Tamaño | Formato | |
---|---|---|---|---|
flaviaherediaesilva.pdf | 8.2 MB | Adobe PDF | ![]() Visualizar/Abrir |
Clase: | Tese |
Título : | Utilização de estruturas metalorgânicas como adsorventes de contaminantes sulfurados |
Autor(es): | Silva, Flávia Heredia e |
Orientador: | Corrêa, Charlane Cimini |
Co-orientador: | Leitão, Alexandre Amaral |
Miembros Examinadores: | Constantino, Vera Regina Leopoldo |
Miembros Examinadores: | Oliveira, Willian Xerxes Coelho |
Miembros Examinadores: | Silva, Maurício Antonio Pereira da |
Miembros Examinadores: | Acosta, Maribel Coromoto Navarro |
Resumo: | Neste trabalho, compósitos inéditos de cinco Redes Metalorgânicas (UiO-66(Zr), MIL-53-TDC(Al), MIL-125-(Ti), MOF-808(Zr) e MIL-101(Cr)) já descritas na literatura, foram sintetizados e aplicados a dessulfurização adsortiva de compostos sulfurados presentes nas linhas de gás ácido de plantas de processamento de gás natural. As limitações para aplicação em leitos de separação dos materiais originalmente obtidos na forma de pó, foram superadas através do ajuste de granulometria sem que as propriedades texturais fossem comprometidas. Os adsorventes foram moldados na forma de grânulos cilíndricos com cerca de 2−3 mm de comprimento, por meio da extrusão, que é uma técnica simples e de baixo custo. Ensaios de resistência a compressão foram realizados e, com exceção do compósito de MOF-808(Zr), os materiais moldados apresentaram valores satisfatórios de resistência mecânica. Com objetivo de melhorar o desempenho na captação de compostos sulfurados (etanotiol, 2-propanotiol e dimetildissulfeto) presentes em corrente gasosa de dióxido de carbono saturado em água, técnicas de modificação pós sintética de impregnação com cobre e aumento de caráter hidrofóbico foram testadas. Compósitos da UiO-66(Zr) dopados com cobre por meio de modificação pós-sintética, foram investigados para a dessulfurização adsortiva, observando-se aumento de ~330 % na capacidade adsortiva de sulfurados totais para amostra dopada com CuO (UiO-66(Zr).CuO-MC) em relação a amostra não dopada (UiO-66(Zr)-MC). A regeneração dos adsorventes para reutilização em ciclos de adsorção/dessorção foi investigada para todos os materiais testados na adsorção de compostos sulfurados, sendo observada a manutenção de cristalinidade após o primeiro ciclo em todos os casos. A amostra MIL-53-TDC(Al) pôde ser avaliada em dois ciclos de dessulfurização adsortiva, apresentando menor capacidade adsortiva de etanotiol e 2-propanotiol, porém maior desempenho na captação de dimetildissulfeto. Ao longo deste trabalho realizou-se também tentativas de obtenção de Redes Metalorgânicas inéditas para a dessulfurização adsortiva sendo possível sintetizar a caracteriza por difração de raios X por monocristal dois complexos metálicos de magnésio com o ligante 2,5- tiofenodicarbarcoxilato (Mg-TDC.1 e Mg-TDC.6). |
Resumen : | In this work, new composites of five Metal-organic Frameworks (UiO-66(Zr), MIL-53- TDC(Al), MIL-125-(Ti), MOF-808(Zr) and MIL-101(Cr)) has already described in the literature, were synthesized and applied in adsorptive desulfurization of sulfur compounds present in the acid gas lines of natural gas processing plants. The limitations for application in separation beds of materials originally obtained in a powder form were overcome by adjusting the particle size without compromising the textural properties. The adsorbents were shaped into cylindrical granules about 2−3 mm long, through extrusion, which is a simple and low-cost technique. Compressive strength tests were carried out and, with the exception of the MOF-808(Zr) composite, the shaped materials showed satisfactory mechanical strength values. With the aim of improving the performance in the capture of sulfur compounds (ethanethiol, 2-propanethiol and dimethyldisulfide) present in gaseous streams of carbon dioxide saturated in water, post-synthetic modification techniques of copper impregnation and increase of hydrophobic character were tested. UiO-66(Zr) composites doped with copper through postsynthetic modification were investigated for adsorptive desulfurization, observing an increase of ~330% in the adsorptive capacity of total sulfur for the sample doped with CuO (UiO-66( Zr).CuO-MC) in relation to the undoped sample (UiO-66(Zr)-MC). The regeneration of adsorbents for reuse in adsorption/desorption cycles was investigated for all materials tested for the adsorption of sulfur compounds, with the maintenance of crystallinity after the first cycle being observed in all cases. The MIL-53-TDC(Al) sample could be evaluated in two adsorptive desulfurization cycles, showing a lower adsorption capacity for ethanethiol and 2-propanethiol, but greater performance in the capture of dimethyldisulfide. Throughout this work, attempts were also made to obtain new Metal-Organic Frameworks for adsorptive desulfurization, making it possible to synthesize two metal complexes of magnesium with the ligand 2,5-thiophenedicarbarkoxylate (Mg-TDC.1 and Mg-TDC.6)) using single-crystal X-ray diffraction. |
Palabras clave : | Redes metalorgânicas Compósitos Moldagem Dopagem Dessulfurização adsortiva Metal-organic framework Composites Shaping Doping Adsorptive desulfurization |
CNPq: | CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA |
Idioma: | por |
País: | Brasil |
Editorial : | Universidade Federal de Juiz de Fora (UFJF) |
Sigla de la Instituición: | UFJF |
Departamento: | ICE – Instituto de Ciências Exatas |
Programa: | Programa de Pós-graduação em Química |
Clase de Acesso: | Acesso Aberto Attribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazil |
Licenças Creative Commons: | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/ |
URI : | https://repositorio.ufjf.br/jspui/handle/ufjf/17192 |
Fecha de publicación : | 27-mar-2024 |
Aparece en las colecciones: | Doutorado em Química (Teses) |
Este ítem está sujeto a una licencia Creative Commons Licencia Creative Commons