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dc.contributor.advisor1Sant’Ana, Antonio Carlos-
dc.contributor.advisor1Latteshttp://lattes.cnpq.br/pt_BR
dc.contributor.referee1Costa, Jean Claudio Santos-
dc.contributor.referee1Latteshttp://lattes.cnpq.br/1306824345750868pt_BR
dc.contributor.referee2Andrade, Gustavo Fernandes Souza-
dc.contributor.referee2Latteshttp://lattes.cnpq.br/3451466269572749pt_BR
dc.creatorOliveira, Rafael de-
dc.creator.Latteshttp://lattes.cnpq.br/pt_BR
dc.date.accessioned2022-09-06T14:23:23Z-
dc.date.available2022-09-06-
dc.date.available2022-09-06T14:23:23Z-
dc.date.issued2022-07-19-
dc.identifier.urihttps://repositorio.ufjf.br/jspui/handle/ufjf/14415-
dc.description.abstractThe present work aimed at the synthesis and characterization of a plasmonic catalyst based on silver nanoparticles (AgNP) and titanium dioxide (TiO2) semiconductor, and its application in photocatalytic degradation by radiation in the visible region of pesticides Tebuconazole (TEB) and 2,4-dichlorophenoxyacetic acid (2,4-D). AgNP and the hybrid catalyst were synthesized according to methodologies already reported in the literature, and different concentrations of AgNP were added to TiO2 in the manufacture of the latter. In addition to the original synthesis, six adaptations of AgNP synthesis were carried out, which were mainly characterized by UV–VIS absorption spectroscopy, where it was verified the successful reproduction of the synthesis reported in the literature, and by dynamic light scattering (DLS), from which the hydrodynamic diameters of each of the seven syntheses performed were determined. The synthesized catalysts, with different Ag:TiO2 molar ratios, were also properly characterized by Raman scattering spectroscopy, X-ray diffraction by polycrystals, DLS, isoelectric point pH (by potential-ζ measurements), and UV–VIS diffuse reflectance; from these techniques, it was verified that the characteristic properties of the semiconductor did not suffer great alterations with the modification by AgNP. Semiquantitative analysis of the catalyst with the highest level of AgNP (AT320) by X-ray fluorescence spectroscopy showed that it had about 4.8% w/w of Ag. The catalysts were initially tested in crystal violet degradation procedures, where it was observed high efficiency in analyte removal (> 90%) with only 100 minutes of visible irradiation of the AT320 catalyst. In a study of the isolated systems (AgNP/Vis and TiO2/Vis), no catalytic action was observed, which confirms the great synergy between the two materials. Unexpectedly, the AT320/Vis system was not efficient in removing the studied pesticides. It was verified that the exchange of incident radiation from visible to UV-A, as well as the adjustment of other pH values of the reaction medium, proved to be effective in the degradation of 2,4-D and TEB. The SERS spectroscopy monitoring of these reactions allowed to confirm the degradation, also observed through UV–VIS, but proved to be inconclusive with the proposal of products and reaction intermediates formed. However, some products could be inferred, such as chlorinated and non-chlorinated phenolic compounds (for both pesticides), formation of 1,2,4-triazole for degradation of TEB and glycolic and glyoxylic acids to 2,4-D.pt_BR
dc.description.resumoO presente trabalho teve como alvos a síntese e caracterização de catalisador plasmônico baseado em nanopartículas de prata (AgNP) e semicondutor dióxido de titânio (TiO2), e sua aplicação na degradação fotocatalítica por radiação na região do visível dos pesticidas Tebuconazole (TEB) e ácido 2,4-diclorofenóxiacético (2,4-D). As AgNP e o catalisador híbrido foram sintetizados segundo metodologias já reportadas em literatura, sendo que na fabricação do último foram acrescidas diferentes concentrações de AgNP ao TiO2. Além da síntese original, seis adaptações da síntese de AgNP foram realizadas, as quais foram caracterizadas principalmente por espectroscopia eletrônica de absorção UV– VIS, onde verificou-se a reprodução com sucesso da síntese reportada em literatura, e por espalhamento dinâmico de luz (DLS), a partir da qual se determinou os diâmetros hidrodinâmicos em cada uma das sete sínteses realizadas. Os catalisadores sintetizados, com diferentes proporções molares Ag:TiO2 também foram devidamente caracterizados por espectroscopia de espalhamento Raman, difração de raios X por policristais, DLS, pH de ponto isoelétrico (por medidas de potencial-ζ); e reflectância difusa UV–VIS; a partir destas técnicas, verificou-se que as propriedades características do semicondutor não sofreram grandes alterações com a modificação com AgNP. Análise semiquantitativa do catalisador com maior nível de AgNP (AT320) por espectroscopia de fluorescência de raios X demonstrou que este possuia cerca de 4,8 % m/m de Ag. Os catalisadores foram inicialmente testados em procedimentos de degradação com cristal violeta, onde observou alta eficiência na remoção do analito (> 90%) com apenas 100 minutos de irradiação visível do catalisador AT320. Em estudo dos sistemas em separado (AgNP/Vis e TiO2/Vis), nenhuma ação catalítica foi observada, o que confirma a grande sinergia entre os dois materiais. Inesperadamente, sistema AT320/Vis não se mostrou eficiente na remoção dos pesticidas estudados. Verificou-se que a troca de radiação incidente de visível para UV-A, bem como com o ajuste de outros valores de pH do meio reacional, se mostraram efetivos na degradação de 2,4-D e TEB. O monitoramento pela espectroscopia SERS destas reações permitiu confirmar a degradação, também observada por UV–VIS, mas se mostrou pouco conclusivo com a proposta de produtos e intermediários de reação formados. Alguns produtos puderam ser inferidos, como compostos fenólicos clorados e não clorados (para ambos pesticidas), formação de 1,2,4-triazol para degradação de TEB e ácidos glicólico e glioxílico para 2,4-D.pt_BR
dc.languageporpt_BR
dc.publisherUniversidade Federal de Juiz de Fora (UFJF)pt_BR
dc.publisher.countryBrasilpt_BR
dc.publisher.departmentICE – Instituto de Ciências Exataspt_BR
dc.publisher.programPrograma de Pós-graduação em Químicapt_BR
dc.publisher.initialsUFJFpt_BR
dc.rightsAcesso Abertopt_BR
dc.rightsAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazil*
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/*
dc.subject2,4-Dpt_BR
dc.subjectTebuconazolept_BR
dc.subjectFotocatálise heterogêneapt_BR
dc.subjectNanopartículas plasmônicaspt_BR
dc.subjectMonitoramento SERSpt_BR
dc.subjectTebuconazolept_BR
dc.subjectHeterogeneous photocatalysispt_BR
dc.subjectPlasmonic nanoparticlespt_BR
dc.subjectSERS monitoringpt_BR
dc.subject.cnpqCNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICApt_BR
dc.titleEstudo da degradação de pesticidas fotocatalisada por AgNP/TiO2 e monitorada por espectroscopia SERSpt_BR
dc.typeDissertaçãopt_BR
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